TiO2/TiN纳米管异质结用于光电催化CO2还原:氮辅助活性氢机制(英文) | |
魏艳1; 段睿智2,3; 张巧兰1,4![]() ![]() ![]() | |
2023-04-15 | |
Source Publication | Chinese Journal of Catalysis
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ISSN | 0253-9837 |
Volume | 47Issue:04Pages:243-253 |
Abstract | 利用太阳能将CO2转换为高附加值的化学品是解决化石燃料消耗过快与CO2排放过度问题的可行性方案.光电催化CO2还原可以模拟自然光合作用将CO2还原为多碳产物(C2+).然而,光电催化剂的带隙与太阳辐射光谱不匹配以及载流子的快速复合是限制人工光合作用效率的关键因素.前期研究表明,缺陷工程可有效地增加催化剂活性位点,减小半导体的带隙并增强对光子的捕获能力;而异质结的构筑则可有效提升载流子的分离效率.因此,构建具有较好可见光响应的高效半导体异质结催化剂有望实现催化材料对CO2还原能力和产物选择性的提升.本文通过对金属钛板进行电化学阳极氧化,氨气气氛煅烧得到Ti N,然后原位进行部分氧化构筑出结构新颖的Ti O2/Ti N纳米管异质结材料,再进行配体和钯量子点修饰,得到更加高效的催化电极材料Pd/R-Ti O2/TiN,并在三电极系统中研究了其光电催化CO2还原的性能.通过扫描隧道电子显微镜、透射电子显微镜、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、电子顺磁共振谱、X射线吸收近边结构光谱及莫特肖特基曲线等系统考察了催化剂的结构与光电催化性能,证明了n-n同型异质结的成功构筑,且纳米管状的异质结含有丰富的Ti3+和氧空位,具有较好的太阳光捕获能力,保留了间隙金属材料Ti N良好的电荷传输能力,提高了光生载流子的分离效率.光电催化CO2还原结果表明,纳米管状Pd/R-Ti O2/Ti N异质结材料具有较好的CO2还原能力.其中Pd/R-Ti O2/Ti N-30电极的碳基化合物的产率高达115.9μmolL–1h–1cm–2,是纳米颗粒状Pd/R-Ti O2/Ti N-30异质结材料的2.2倍,且具有最高的C2选择性(65.7%),说明纳米管状结构为反应提供的有限空间有利于C–C耦联.另外,光电联合催化的产率是纯光催化的3.4倍,纯电催化的3.3倍,说明光电协同催化的重要作用.此外,该电极获得的总电池效率(Φ')为6.0%,远超过植物细胞光合作... |
Keyword | 光电催化 CO2还原 异质结 氮化钛 原位红外 |
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Indexed By | EI ; SCI ; CSCD |
Language | 中文 |
Subtype | 学术期刊 |
Citation statistics | |
Document Type | 期刊论文 |
Identifier | https://ir.lzu.edu.cn/handle/262010/500092 |
Collection | 化学化工学院 |
Corresponding Author | 高红; 景欢旺 |
Affiliation | 1.兰州大学化学化工学院,功能有机分子化学国家重点实验室; 2.兰州大学化学化工学院,甘肃省先进催化中心功能有机分子化学国家重点实验室; 3.中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室; 4.兰州大学化学化工学院,甘肃省先进催化中心,功能有机分子化学国家重点实验室; 5.中国科学院山西煤炭化学研究所,煤转化国家重点实验室 |
First Author Affilication | College of Chemistry and Chemical Engineering |
Corresponding Author Affilication | College of Chemistry and Chemical Engineering |
Recommended Citation GB/T 7714 | 魏艳,段睿智,张巧兰,等. TiO2/TiN纳米管异质结用于光电催化CO2还原:氮辅助活性氢机制(英文)[J]. Chinese Journal of Catalysis,2023,47(04):243-253. |
APA | 魏艳.,段睿智.,张巧兰.,曹有智.,王金圆.,...&景欢旺.(2023).TiO2/TiN纳米管异质结用于光电催化CO2还原:氮辅助活性氢机制(英文).Chinese Journal of Catalysis,47(04),243-253. |
MLA | 魏艳,et al."TiO2/TiN纳米管异质结用于光电催化CO2还原:氮辅助活性氢机制(英文)".Chinese Journal of Catalysis 47.04(2023):243-253. |
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